砷是一种剧毒和致癌的金属，约占地壳的0.000015%。近来，砷污染已成为一个重大问题，即使饮用水中的砷是少量的，也会对人类的健康产生显著不利影响。为解决这一问题，采用吸附法特别是天然吸附剂对砷污染的地下水进行了修复。但目前天然吸附剂的经济成本还有待降低，吸附能力还需提高才能在农村地区应用。本研究采用铁和铝元素对木棉纤维进行了改性，这种纤维在非洲很容易获得。对铁改性木棉纤维(Fe-kapok)、铝改性木棉纤维(Al-kapok)、铁改性木棉纤维生物炭(Fe-KBC)和铝改性木棉纤维生物炭(Al-KBC)四种吸附剂对水溶液中As(V)的吸附性能进行了研究。探讨了木棉纤维基生物吸附剂在不同pH、温度和共存离子条件下的吸附性能，并通过表面结构分析、元素分析和热力学分析探讨了其吸附机理。本研究分为以下部分: (1) 研究了Al-kapok和Fe-kapok对水溶液中As(V)的吸附性能及机理。采用一种简单水热法制备Al-kapok和Fe-kapok。铝和铁的处理改变了生物吸附剂的表面特征。批量试验结果表明，As(V)去除反应主要为吸热自发化学吸附。当pH值小于8.0时，As(V)吸附效率略有下降。进一步的研究表明，Al-kapok (118µg/g)对As (V)的最大吸附容量明显小于Fe-kapok (367µg/g)，水中SO42-和PO43-的存在对吸附有显著的负面影响。As (V)吸附受边界层和膜扩散的影响大于本体层。经过5次去除和回收后，Al-Kapok的性能可恢复到92%左右。 (2) 研究了Al-kapok和Fe-kapok通过固定床吸附As(V)的能力。即使在SO42-和其他竞争离子的存在下，生物质吸附剂去除As(V)的效果也不受地下水中物质的影响。水速和初始As(V)浓度的增加导致As(V)吸附量减少。去除机理为吸热反应，pH=7.0时对As(V)的吸附效果最佳。在25℃时，Fe-kapok的去除率高于Al-kapok，对Al-kapok吸附曲线的预测比Bohart和Adams更准确。这种生物质吸附剂易于再生，在8次吸附循环后仍可重复使用。 (3) 通过对铝和铁改性木棉纤维在500℃下热解制备Al-KBC和Fe-KBC。Al-KBC和Fe-KBC在纤维表面镀有Al和Fe涂层，具有更好的孔隙结构和比表面积，对As(V)的吸附性能优于纤维生物质吸附剂。As(V)的去除过程并非由内扩散控制，但As(V)的去除过程符合准二级动力学模型。等温实验表明，Al-KBC的去除率符合Langmuir模型，吸附量Qm为483µg∙g-1, Fe-KBC的Qm为909 µg∙g-1在25℃。Fe-KBC的吸附能力大于Al-KBC。热力学实验表明，吸附界面处的反应为随机的自发吸热反应。SO42-和PO43-等共存离子影响了生物质吸附剂去除As (V)的能力。经过7次循环吸附/解吸后，Al-KBC在重复使用方面表现出令人满意的性能，对100 µg.L-1As(V)吸附量可达53%。SO42-和PO43- 等共存阴离子影响了吸附剂对As (V)的吸附性能。 (4) As(III)是厌氧条件下地下水中存在的主要形式。研究了一种催化氧化-吸附联合技术同时去除地下水中的As(III)和As(V)。采用双柱状反应器将As(III)氧化为As(V)并吸附。A反应器中加入MnO2(将As(III)氧化为As(V))，B反应器中加入Fe-kapok (As(V)去除)。反应器试验结果表明，氧气提高了As(III)的氧化速率。因为当空气注入速度由1、2 L∙min-1增加到3 L∙min-1时，As(V)浓度分别在2880,1960和960 min内达到最高。进水速度在10、20和30 mL∙min-1范围内时，溶液中As(V)的含量则分别为75、60和45µg。As(III)氧化的适宜pH条件为中性。产生的As(V)的去除速度较快，在50分钟内，几乎所有的As(V)都可以被吸附。 经批次试验和柱状反应器试验表明，这些新型吸附剂可用于As水污染的修复。在中性pH条件下，采用Fe-kapok作为活性吸附剂过滤净化砷(V)污染的地下水，可能对农村人口有帮助。避免使这些弱势群体接触砷进而改善他们的健康状况。 |
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